login_汇富娱乐「一家高质量的游戏平台」

传(chuan)统适配(pei)体(ti)生物传(chuan)感器因(yin)柔性高、易交联，常在电极表面形成“nano-bushes”结构，导致非(fei)特异性(xing)吸(xi)附，限制(zhi)了其在结构相(xiang)似(si)分(fen)子(zi)（如神经递质）间(jian)的选择性(xing)识别(bie)性(xing)能(neng)。为打(da)破这一(yi)技术瓶(ping)颈(jing)，研究团队提出：通过单原子(zi)级别(bie)锚定位点实现适配体(ti)单分(fen)子(zi)分(fen)散(san)，提升分(fen)子(zi)识别(bie)的空间(jian)分(fen)辨率(lv)和选择性(xing)。

研究(jiu)构建(jian)了金单原子修饰的二氧化(hua)钛(tai)光电电极（Au SA/TiO₂），利用Au–S键连接多巴胺（DA）特异性(xing)适配(pei)体(ti)(ti)，从而(er)构(gou)建(jian)出单(dan)分(fen)子(zi)适配(pei)体(ti)(ti)光电传感(gan)器(qi)（PEC-sm-aptasensor）。这一策略有效避免了传统(tong)金纳米(mi)颗(ke)粒上适配(pei)体(ti)(ti)交联的问题，实现了适配(pei)体(ti)(ti)的空间单(dan)分(fen)子(zi)化(hua)锚定，确保了DA识别的高选择(ze)性(xing)。

1.结构表征：确认单原子分布与特异性锚定机制
研究通过(guo)多种先(xian)进(jin)表(biao)征(zheng)手段，如HAADF-STEM、XANES 和 EXAFS，系统(tong)验证(zheng)了Au单原子在TiO₂载体上(shang)的分(fen)散状态。HAADF-STEM图像中(zhong)清晰可见孤立的(de)高Z值亮点(dian)，确认单原子态(tai)的(de)存在；XANES白线增强与EXAFS中(zhong)仅出现Au–O配(pei)位峰而(er)无(wu)Au–Au信号，进一步排(pai)除(chu)金簇(cu)和纳米粒(li)子的(de)可能性。

2.性能验证：显著提升选择性与检测灵敏度
该PEC-sm-aptasensor在PBS缓冲液中(zhong)对(dui)多巴胺(an)（DA）显示出良好的线(xian)性响应区(qu)间（2 nM 至 3 μM）与极低的检测限（LOD = 0.25 nM）。在富含抗坏血(xue)酸(suan)（AA）、5-HT、NE等干扰物的复杂体系中(zhong)，也仍保持高信噪比。相比之(zhi)下(xia)，传统Au NP/TiO₂平(ping)台因适配(pei)体交联形成“nano-bushes”，存在严重的非特(te)异(yi)性吸附(fu)，导(dao)致对DA及其结(jie)构(gou)类似物无(wu)法有效区(qu)分。

3.机制解析：单分子分布促进电子转移与信号增强
飞秒瞬态吸收光谱(pu)（fs-TAS）揭示，Au SA/TiO₂在负载适配(pei)体后，电子(zi)寿命参数τ₂和τ₃显著(zhu)缩短(duan)，说(shuo)明电子从TiO₂传(chuan)递至Au SA再至适(shi)配体(ti)的(de)通路(lu)顺(shun)畅，复合(he)几率下降；而Au NP/TiO₂平台因适配体之间形成复杂网络结构，反而拉(la)长电(dian)(dian)子(zi)寿命，表明电(dian)(dian)荷传输受阻。此外(wai)，PEC测(ce)试显示(shi)Au SA系(xi)统在NIR照射下具有更高的光生电流(liu)与更长的载(zai)流(liu)子寿命(ming)。该机制(zhi)证实了(le)“适配体单分(fen)子化”不仅提高选择(ze)性，也(ye)同(tong)步优化了(le)检测(ce)信号质量。

4.活体(ti)应用(yong)：解码帕金森病模型(xing)中DA真实动态
微型PEC传(chuan)感(gan)器被成(cheng)功植入小(xiao)鼠不(bu)同脑(nao)区（Str、Hip、PFC）进行实时DA监测。研究首(shou)次(ci)揭示(shi)(shi)：在帕(pa)金森(sen)病模(mo)型小(xiao)鼠中(zhong)，尽管总体(ti)单胺类递质（包括(kuo)NE、5-HT等）普遍(bian)下(xia)降(jiang)，但(dan)前(qian)额叶(ye)皮层（PFC）中(zhong)DA浓度却保持相对稳定。该发现颠覆了此(ci)前(qian)普遍(bian)认(ren)为(wei)“PD小(xiao)鼠皮层DA显著下(xia)降(jiang)”的观点，提(ti)示(shi)(shi)PD早期认(ren)知(zhi)功能缺失可能并非由于DA下(xia)降(jiang)，而与(yu)其他递质（如NE/5-HT）变化更(geng)为(wei)相关。

5.多实验验证：从组织、分子到行为的全链路证实
为验(yan)证PEC检测结果的可靠性，研究同时(shi)开展了多项验证(zheng)实验：

o 免疫组化与免疫荧光：PFC中TH水平轻微下降(jiang)但非显著，而5-HT转运蛋(dan)白（5-HITT）和去甲肾上腺素(su)转运蛋(dan)白（NET）下降(jiang)更为(wei)显著，验(yan)证PFC中非DA递质变化主导信号下降(jiang)。

o GFAP和αSyn染色：PD小鼠Str与PFC中出(chu)现(xian)典型炎症反应(ying)与蛋白聚集，Hip区则基本无明显变(bian)化(hua)，与传感信号趋(qu)势高(gao)度一致。

o 行为学测试：PD小(xiao)鼠在开放(fang)场实验(yan)中表现(xian)出典(dian)型运(yun)动障碍，但(dan)在时间顺序识别(bie)（PFC功能）与新物识别(bie)（Hip功能）实验(yan)中表现(xian)正常(chang)，进一步支持“PFC中DA未变，认(ren)知功能未损(sun)”的(de)结论。

本研究开创性地(di)将单原子材料引入到(dao)适(shi)配体传感器(qi)构建中(zhong)，通(tong)过单分(fen)子锚定策略大幅提升检(jian)(jian)测的(de)选择性与灵敏度，成功实现(xian)多巴胺在复杂(za)脑环境下的(de)活体高保真检(jian)(jian)测。该策略不仅突破(po)了(le)神(shen)经(jing)递质检(jian)(jian)测的(de)技术瓶颈，也为解析(xi)神(shen)经(jing)系统疾病(bing)（如(ru)帕金森病(bing)）中(zhong)的(de)神(shen)经(jing)递质动态提供了(le)新的(de)技术手段(duan)与认知路径。

张中海教授，华东师范大学化学与分子工程学院、绿色化学研究中心，长期从事单原子催化材料与分子识别体系研究。近年来在Nat. Commun., PNAS, Angew. Chem., Adv. Mater., Joule, ACS Nano, Adv. Funct. Mater., Nano Lett., Anal. Chem.等国际著名学术期刊上发表高质量学术论文100余篇。文章他引超过7500次，H-index达到47。

课题组主(zhu)页：//faculty.ecnu.edu.cn/_s34/zzh2/main.psp

有博士(shi)后(hou)与博士(shi)研究生(sheng)招聘(pin)计划，欢迎(ying)具有化学、材(cai)料(liao)、分析或生(sheng)物背(bei)景的学生(sheng)加(jia)入团队(dui)！