
Nature Portfolio ——《自然(ran)》旗下期(qi)刊(kan)与服(fu)务(wu)集合(he)(he),致力于服(fu)务(wu)科(ke)学界。我们的期(qi)刊(kan)合(he)(he)集始(shi)终支持和推动科(ke)学发现,识别并发表在不同领(ling)域取得重(zhong)大突破的研(yan)究成(cheng)果(guo),积极(ji)与来自世界各地的科(ke)研(yan)人员开展合(he)(he)作,将其重(zhong)要的研(yan)究发现呈现给全球读者。
在当今快速(su)发(fa)展的(de)科(ke)(ke)技时代,化学作(zuo)为(wei)一(yi)门基(ji)础且(qie)应用广泛(fan)的(de)科(ke)(ke)学,处于创新的(de)前沿(yan)。既推(tui)动了(le)基(ji)础科(ke)(ke)学的(de)进步,也(ye)为(wei)医药健(jian)康、信息(xi)技术、环(huan)境保(bao)护等多(duo)个(ge)行业带来了(le)革命性的(de)变化。本(ben)期(qi)我(wo)们(men)特别精选(xuan)推(tui)荐《自然》系(xi)列化学领域期(qi)刊和Web of Science热门高引文(wen)章,期(qi)待能助力大家的(de)科(ke)(ke)研与工(gong)作(zuo)。

《自然-催(cui)化(hua)》涵盖(gai)了基础研(yan)(yan)(yan)究与应用(yong)研(yan)(yan)(yan)究,将令所有化(hua)学(xue)和(he)相关领域的(de)(de)(de)研(yan)(yan)(yan)究人(ren)员汇聚一(yi)堂。本刊(kan)尤为(wei)侧重发(fa)(fa)表(biao)那些推进(jin)(jin)知识的(de)(de)(de)发(fa)(fa)现(xian),促进(jin)(jin)了行业可持续性(xing)和(he)研(yan)(yan)(yan)究方法发(fa)(fa)展(zhan)的(de)(de)(de)相关应用(yong)工(gong)(gong)作。《自然:催(cui)化(hua)》将涵盖(gai)催(cui)化(hua)研(yan)(yan)(yan)究的(de)(de)(de)科(ke)学(xue)研(yan)(yan)(yan)究和(he)商业应用(yong),为(wei)学(xue)术(shu)界和(he)工(gong)(gong)业领域中的(de)(de)(de)科(ke)学(xue)家、工(gong)(gong)程师及研(yan)(yan)(yan)究人(ren)员提供一(yi)本独具一(yi)格(ge)的(de)(de)(de)期(qi)刊(kan)。

本刊致力于发表化(hua)学(xue)和(he)生(sheng)物学(xue)交叉学(xue)科领域内出(chu)色的原创性研(yan)究(jiu)论文和(he)评(ping)论文章,内容包(bao)括但不限于:化(hua)学(xue)和(he)生(sheng)物合(he)成(cheng)、通过(guo)化(hua)学(xue)扩(kuo)展生(sheng)物学(xue)、生(sheng)物中(zhong)的化(hua)学(xue)机制、通过(guo)生(sheng)物学(xue)扩(kuo)展化(hua)学(xue)等。

《自然-化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)》是专注(zhu)发表化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)各领域(yu)内高(gao)质量研究(jiu)论文的月(yue)刊。除了反应分析化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)、无(wu)机(ji)化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)、有(you)机(ji)化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)和(he)物(wu)理化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)这些传统(tong)核(he)心领域(yu)的研究(jiu)成果外(wai),本刊也发表更(geng)宽广范(fan)围内的化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)研究(jiu)工作(zuo),包括(但不限于)催化(hua)(hua)化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)、计算和(he)理论化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)、环境化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)、绿色化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)、药物(wu)化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)、核(he)化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)、高(gao)分子(zi)化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)、超分子(zi)化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)以及(ji)表面化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)等。本刊覆盖的其(qi)他交叉学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)科(ke)主题有(you)生物(wu)无(wu)机(ji)化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)、生物(wu)有(you)机(ji)化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)、有(you)机(ji)金属(shu)化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)和(he)物(wu)理有(you)机(ji)化(hua)(hua)学(xue)(xue)(xue)(xue)(xue)等。

《自(zi)然(ran)综(zong)述:化(hua)学(xue)》作为《自(zi)然(ran)综(zong)述》系列(lie)中第二个自(zi)然(ran)科(ke)学(xue)类期刊(kan)(kan),将(jiang)延续《自(zi)然(ran)-化(hua)学(xue)》所取得(de)的(de)成(cheng)功,并继续采用该系列(lie)期刊(kan)(kan)标志(zhi)性的(de)办(ban)刊(kan)(kan)原则(ze),即权威性、高质量的(de)内容(rong)和非同(tong)一(yi)般的(de)编(bian)辑(ji)标准。该刊(kan)(kan)将(jiang)发(fa)表综(zong)述、观(guan)点,以及要(yao)闻与评论等内容(rong),话题覆(fu)盖广泛的(de)理(li)论化(hua)学(xue)和应用化(hua)学(xue)领域。对于专家及新接触这一(yi)核(he)心(xin)学(xue)科(ke)并想寻求入门知识的(de)人士(shi)而言,该刊(kan)(kan)将(jiang)会帮助他(ta)们(men)对此有深入的(de)了解(jie)。

《自然综述:方(fang)法(fa)导论》是2021年的新刊,也是Nature Portfolio旗下第二本导论类期刊,这一特别的文(wen)章类型为读者提供了科(ke)(ke)学(xue)(xue)方(fang)法(fa)及如何应(ying)用(yong)于不同的科(ke)(ke)学(xue)(xue)问题,所有文(wen)章都采(cai)用(yong)约稿,涵盖生命科(ke)(ke)学(xue)(xue)和物质科(ke)(ke)学(xue)(xue)的各种方(fang)法(fa),如分析(xi)、应(ying)用(yong)、统计、理论和计算等。

《自然-合成(cheng)》主(zhu)要发表(biao)所有化学及(ji)材(cai)料(liao)合成(cheng)领域的原创(chuang)研究、综(zong)述(shu)、新闻和观(guan)点文章,从制造(zao)离散分子到扩展性材(cai)料(liao),该刊也(ye)重(zhong)点关注促进(jin)合成(cheng)方法(fa)和工艺(yi)显著进(jin)步的技术创(chuang)新。《自然-合成(cheng)》标(biao)志着Nature Portfolio向应用(yong)科学又(you)迈进(jin)了一(yi)步。


键合工(gong)程化供体-受体共价有机框架利用水和空气实现理(li)想(xiang)的H2O2光(guang)合(he)成(cheng)
Linkage-engineered donor-acceptor covalent organic frameworks for optimal photosynthesis of hydrogen peroxide from water and air
DOI:10.1038/s41929-023-01102-3
电(dian)荷转移和(he)(he)反应(ying)物传(chuan)输到催(cui)化(hua)(hua)(hua)位点是(shi)光催(cui)化(hua)(hua)(hua)中的(de)关键(jian)因素(su)。然而,由(you)于(yu)催(cui)化(hua)(hua)(hua)体(ti)系中固有(you)的(de)权衡和(he)(he)依赖关系,同时(shi)实现以(yi)上两点具(ju)有(you)挑战性。来自新加坡国立大学的(de)研究团队借助连(lian)接(jie)键(jian)工程,设计(ji)了一种具(ju)有(you)致(zhi)密(mi)供体(ti)-受(shou)体(ti)晶格(ge)的(de)微孔(kong)共价有(you)机框架。供体(ti)-受(shou)体(ti)柱状π阵列充(chong)当(dang)电(dian)荷供应(ying)链(lian)以(yi)及氧化(hua)(hua)(hua)还原(yuan)(yuan)中心(xin),而修饰有(you)集(ji)成氧原(yuan)(yuan)子的(de)一维微孔(kong)通道(dao)则(ze)充(chong)当(dang)水(shui)和(he)(he)氧到催(cui)化(hua)(hua)(hua)位点的(de)即(ji)时(shi)传(chuan)输通道(dao)。这种多孔(kong)催(cui)化(hua)(hua)(hua)剂(ji)能促进以(yi)水(shui)和(he)(he)空气为(wei)原(yuan)(yuan)料的(de)H2O2光合成(cheng),具有高(gao)(gao)产(chan)率(lv)、高(gao)(gao)效率(lv)和高(gao)(gao)周(zhou)转频率(lv)。该框架在(zai)可见光下(xia)运行,无需金属(shu)共(gong)催化剂和牺(xi)牲剂,在(zai)间(jian)歇式反(fan)应器中420 nm处的表观(guan)量子效率(lv)为17.5%,在(zai)流动(dong)反(fan)应器中实现(xian)了(le)连续、稳定、清洁的H2O2生产(chan)。
以水和空气为原料的(de)H2O2光催化生产受限于(yu)反应物和载流子在催化位(wei)点的(de)可及(ji)性。研究团(tuan)队(dui)设(she)计了一(yi)种供体(ti)-受体(ti)共价有(you)机框架(jia),促进了电(dian)荷(he)、水和氧的(de)传(chuan)输,在可见光照射(she)下(xia)实(shi)现(xian)了17.5%的(de)量子效率。
用于(yu)高效碱(jian)性氢(qing)电催化(hua)的强耦(ou)合Ru-CrOx簇(cu)-簇(cu)异(yi)质(zhi)结构
A strongly coupled Ru-CrOx cluster-cluster heterostructure for efficient alkaline hydrogen electrocatalysis
DOI: 10.1038/s41929-024-01126-3
在(zai)催化剂(ji)中(zhong)构建定(ding)(ding)义明确(que)的(de)(de)异质结界面(mian),是(shi)打(da)破(po)所谓线性(xing)关系的(de)(de)有效策略,能够加快涉及多种中(zhong)间(jian)体(ti)的(de)(de)反应(ying)(ying)。来自(zi)浙江(jiang)大学的(de)(de)研(yan)究团(tuan)队设计了(le)(le)(le)一种由结晶(jing)Ru团(tuan)簇(cu)(cu)(cu)和无定(ding)(ding)形CrOx团(tuan)簇(cu)(cu)(cu)组成的(de)(de)簇(cu)(cu)(cu)-簇(cu)(cu)(cu)异质结构催化剂(ji),大幅提升了(le)(le)(le)碱性(xing)氢电催化性(xing)能。强(qiang)耦(ou)合簇(cu)(cu)(cu)-簇(cu)(cu)(cu)异质结界面(mian)引(yin)发(fa)了(le)(le)(le)独特的(de)(de)界面(mian)互穿(chuan)效应(ying)(ying),同时(shi)优化了(le)(le)(le)反应(ying)(ying)中(zhong)间(jian)体(ti)在(zai)每(mei)个团(tuan)簇(cu)(cu)(cu)上的(de)(de)吸附行为。该催化剂(ji)在(zai)碱性(xing)介质中(zhong)对氢氧化反应(ying)(ying)(交(jiao)换(huan)电流(liu)密度(du)为2.8A mg−1Ru)和析氢反应(过电位为100 mV时,质(zhi)量(liang)活性(xing)为23.0 A mg−1Ru)表现出优异的(de)催化(hua)活性(xing)(xing)。由此获得的(de)氢氧(yang)化(hua)物(wu)交换膜燃料电池在(zai)0.65 V下的(de)质量(liang)活性(xing)(xing)达22.4 A mg−1Ru,并且具有出色的耐久(jiu)性,在500 mA cm−2下运行超(chao)过(guo)105 h无电压损(sun)失(shi)。这项研究展示了(le)簇-簇异质结界面在(zai)先进催化(hua)剂开发中的优(you)势。
强效疫(yi)苗佐剂QS-21的完整生(sheng)物合(he)成
Complete biosynthesis of the potent vaccine adjuvant QS-21
DOI: 10.1038/s41589-023-01538-5
QS-21是一种强效疫苗佐剂(ji)(ji),目(mu)前(qian)仅能(neng)从(cong)智利(li)皂皮树中提取(qu)。它是带状疱疹疫苗、疟疾疫苗、新冠疫苗等(deng)的(de)(de)(de)关(guan)键成(cheng)(cheng)(cheng)分。QS-21由糖(tang)基(ji)化(hua)(hua)(hua)三萜(tie)(tie)骨架与复杂的(de)(de)(de)糖(tang)基(ji)化(hua)(hua)(hua)C18酰(xian)基(ji)链(lian)组成(cheng)(cheng)(cheng)。此(ci)前(qian),来自约翰·英纳(na)斯中心(xin)的(de)(de)(de)研究团队已(yi)经确(que)定了(le)(le)合(he)成(cheng)(cheng)(cheng)三萜(tie)(tie)糖(tang)苷骨架的(de)(de)(de)起始步骤。然而,酰(xian)基(ji)链(lian)(刺激T细(xi)胞增殖)的(de)(de)(de)生(sheng)(sheng)(sheng)物(wu)(wu)合(he)成(cheng)(cheng)(cheng)途径仍不(bu)清楚。在这(zhei)项研究中,他们(men)揭示了(le)(le)酰(xian)基(ji)链(lian)的(de)(de)(de)生(sheng)(sheng)(sheng)物(wu)(wu)成(cheng)(cheng)(cheng)因(yin),表(biao)征了(le)(le)合(he)成(cheng)(cheng)(cheng)和添加酰(xian)基(ji)链(lian)所需的(de)(de)(de)一系(xi)列酶,并在烟草中重构(gou)了(le)(le)QS-21的(de)(de)(de)完(wan)整(zheng)生(sheng)(sheng)(sheng)物(wu)(wu)合(he)成(cheng)(cheng)(cheng)途径,从(cong)而实现了(le)(le)QS-21的(de)(de)(de)异源(yuan)生(sheng)(sheng)(sheng)产。这(zhei)一成(cheng)(cheng)(cheng)果为疫苗佐剂(ji)(ji)生(sheng)(sheng)(sheng)物(wu)(wu)工程、研究构(gou)效关(guan)系(xi)以及理解这(zhei)类化(hua)(hua)(hua)合(he)物(wu)(wu)增强人体免疫应(ying)答(da)的(de)(de)(de)机制带来了(le)(le)前(qian)所未(wei)有(you)的(de)(de)(de)机遇。
疫苗免(mian)疫佐剂对于疫苗效率(lv)至关重(zhong)要。研究(jiu)团队解析了QS-1(智(zhi)利皂(zao)皮树产生的一(yi)种强效免(mian)疫佐剂)的完整生物合成途径,为QS-21及(ji)全新(xin)佐剂的异源生产铺平了道路。
微观极性控制生物(wu)分(fen)子凝聚体的结(jie)构
Micropolarity governs the structural organization of biomolecular condensates
DOI: 10.1038/s41589-023-01477-1
无膜细胞器(qi)独特的(de)微环境对于其功能(neng)至关重(zhong)(zhong)要。然而,人们尚不清楚生物分(fen)子(zi)凝聚体(ti)(ti)(ti)的(de)微环境如何(he)影响其结(jie)构和功能(neng)。来自西湖大学的(de)研究团队借助环境敏感(gan)型(xing)荧光(guang)分(fen)子(zi)开展荧光(guang)寿命(ming)成(cheng)像,研究了(le)模(mo)型(xing)生物分(fen)子(zi)凝聚体(ti)(ti)(ti)的(de)微观(guan)(guan)(guan)(guan)极性(xing)和微粘度。他们在(zai)体(ti)(ti)(ti)外(wai)和胞内系统中证(zheng)实,足(zu)够大的(de)微观(guan)(guan)(guan)(guan)极性(xing)差异是多层凝聚体(ti)(ti)(ti)形(xing)成(cheng)的(de)关键,其中外(wai)层相(xiang)较于内层展现出更强的(de)极性(xing)。此外(wai),当微观(guan)(guan)(guan)(guan)极性(xing)改变时,分(fen)层结(jie)构会发(fa)生翻转。核(he)仁(ren)颗粒组分(fen)的(de)微观(guan)(guan)(guan)(guan)极性(xing)减弱,致(zhi)密纤维(wei)组分(fen)的(de)微观(guan)(guan)(guan)(guan)极性(xing)增(zeng)强,导致(zhi)各个亚区室在(zai)转录停滞状态下(xia)发(fa)生重(zhong)(zhong)定位(wei)。这项研究揭示(shi)了(le)此前被忽视的(de)微观(guan)(guan)(guan)(guan)极性(xing)在(zai)调(diao)控无膜细胞器(qi)结(jie)构和功能(neng)中的(de)重(zhong)(zhong)要作用。
研(yan)究团队揭示了微观极性对(dui)于多相生物(wu)分子凝(ning)聚体亚区室的结构和相容性的关键控(kong)制作用,为多相凝(ning)聚调控(kong)提供了新见(jian)解。
Dynamic two-dimensional covalent organic frameworks
DOI: 10.1038/s41557-024-01527-8
多孔共价有(you)机框架(COF)是(shi)一(yi)(yi)种(zhong)可(ke)实现(xian)分子精度(du)的(de)(de)(de)(de)功能(neng)材料。前人的(de)(de)(de)(de)研究(jiu)大多聚焦于构建结(jie)构和(he)光(guang)电(dian)性(xing)(xing)(xing)质(zhi)不变的(de)(de)(de)(de)刚性(xing)(xing)(xing)框架。来自剑(jian)桥大学(xue)和(he)慕尼黑大学(xue)的(de)(de)(de)(de)研究(jiu)团队报道了一(yi)(yi)类(lei)动态(tai)(tai)(tai)二维(2D)COF,能(neng)在(zai)吸收(shou)(shou)和(he)脱除外(wai)部分子时(shi)开(kai)/闭其孔隙(xi),同时(shi)保持晶(jing)态(tai)(tai)(tai)长程有(you)序(xu)。构建动态(tai)(tai)(tai)而稳健(jian)的(de)(de)(de)(de)晶(jing)态(tai)(tai)(tai)框架需要控制(zhi)好结(jie)构的(de)(de)(de)(de)柔(rou)(rou)性(xing)(xing)(xing)度(du)。为(wei)此(ci)他(ta)们提出了一(yi)(yi)种(zhong)“酒架”设(she)计——刚性(xing)(xing)(xing)π堆积的(de)(de)(de)(de)二萘嵌(qian)苯二酰亚胺柱通过非堆积的(de)(de)(de)(de)柔(rou)(rou)性(xing)(xing)(xing)桥相连接(jie)。由(you)此(ci)得到的(de)(de)(de)(de)COF在(zai)缩孔和(he)开(kai)孔构象之间表现(xian)出逐(zhu)级相变,单胞体积至多增加40%。这(zhei)种(zhong)可(ke)变几何形状为(wei)引入(ru)刺(ci)激(ji)响应的(de)(de)(de)(de)光(guang)电(dian)性(xing)(xing)(xing)质(zhi)创造(zao)了条件。研究(jiu)团队展示了可(ke)切换(huan)的(de)(de)(de)(de)光(guang)吸收(shou)(shou)和(he)发射特性(xing)(xing)(xing),其近(jin)似于收(shou)(shou)缩COF中具有(you)单体样行为(wei)的(de)(de)(de)(de)“零聚集”。这(zhei)项研究(jiu)为(wei)动态(tai)(tai)(tai)2D COF的(de)(de)(de)(de)设(she)计提供了新思路,有(you)助于刺(ci)激(ji)响应型材料的(de)(de)(de)(de)发展。
二维共价有(you)机框架(2D COF)可用于构建定(ding)制功能材料,但动(dong)态2D COF的设(she)(she)计(ji)具(ju)有(you)挑战性。研(yan)究团队设(she)(she)计(ji)了一种基于二萘嵌苯二酰亚胺(an)的COF,能在(zai)吸收和脱除外部分子时开/闭(bi)其孔隙,同时充分保持晶态长程有(you)序。此外,COF的可变几(ji)何形状使刺激(ji)响应(ying)的光电性质(zhi)成为可能。
甲基化(hua)策略助力(li)无氟醚电(dian)(dian)解(jie)液用(yong)于高电(dian)(dian)压锂金属电(dian)(dian)池
Methylation enables the use of fluorine-free ether electrolytes in high-voltage lithium metal batteries
DOI: 10.1038/s41557-024-01497-x
锂(li)金属电(dian)池(chi)是(shi)一种(zhong)有前景的(de)下一代储能技术,但锂(li)枝(zhi)晶(jing)(jing)形成和阴(yin)极(ji)开裂导致其(qi)循环寿命较差。氟代溶(rong)剂(ji)能通过提高(gao)固体-电(dian)解质界面处(chu)的(de)LiF含(han)量来提升电(dian)池(chi)寿命。然而,氟代溶(rong)剂(ji)的(de)高(gao)成本和环境影响限制了(le)其(qi)应用(yong)。来自马里(li)兰大学的(de)研究团队通过1,2-二甲氧基乙(yi)烷的(de)甲基化,设(she)计了(le)一系(xi)列无氟溶(rong)剂(ji)。甲基化策略(lve)通过阴(yin)离(li)子(zi)还原(yuan)促进了(le)无机富(fu)LiF界面的(de)形成,并实(shi)现了(le)高(gao)氧化稳(wen)定性。阴(yin)离(li)子(zi)衍生的(de)LiF界面抑制锂(li)阳极(ji)上(shang)锂(li)枝(zhi)晶(jing)(jing)的(de)生长,最大限度(du)减少了(le)高(gao)电(dian)压运行下的(de)阴(yin)极(ji)开裂情(qing)况。他(ta)们借(jie)助(zhu)原(yuan)位技术和模拟研究了(le)Li+溶(rong)剂结构(gou),分(fen)析(xi)了(le)界面(mian)组(zu)成与电(dian)化(hua)学性能之间的(de)关系(xi)。这种甲(jia)基化(hua)策略(lve)为高电(dian)压电(dian)解液的(de)设计提(ti)供了(le)新的(de)途径,同时有助于减(jian)轻(qing)对昂(ang)贵氟代溶(rong)剂的(de)依赖。
锂金(jin)属电池(chi)是一种有(you)吸引力的(de)储能(neng)技术,其(qi)发展依(yi)赖(lai)于各成分化学(xue)、物理和(he)力学(xue)性(xing)质之间的(de)复杂相互(hu)作用。研究表明,乙二(er)醇二(er)甲(jia)醚电解液(ye)的(de)选(xuan)择性(xing)甲(jia)基化能(neng)够(gou)提高(gao)电解液(ye)、电极以(yi)及固体-电解质界面的(de)稳(wen)定性(xing),实现了高(gao)性(xing)能(neng)4.3 V锂金(jin)属电池(chi)。
H2O2-mediated electrosynthesis of nitrate from air
DOI: 10.1038/s44160-024-00522-8
可再生(sheng)电力驱动的(de)电化学(xue)氮氧化有望替代(dai)传(chuan)统(tong)的(de)Haber-Bosch工艺(yi)和Ostwald工艺(yi),利用氮直接(jie)合成硝酸盐(yan)。然而,其反应(ying)效率受到溶液中竞争性析氧反应(ying)的(de)影响,而且(qie)缺(que)少标准化测试方案(an)。来(lai)自河南大(da)学(xue)和山东师范大(da)学(xue)的(de)研(yan)究团队提出了一种有效的(de)氮氧化方法,用H2O2分解产(chan)生(sheng)的氢氧自由基(·OH)替代析氧反(fan)应(ying)作为活(huo)性氧源。电化学测试表明(ming),由·OH推(tui)动(dong)的氮氧化可实(shi)现25.6%的法拉(la)第效率,以及8.3 nmol s−1 cm−2的(de)硝酸盐产率。此外,他们(men)利用原位电化学质谱(pu)、气相红(hong)外光谱(pu)和电子顺磁共振波(bo)谱(pu)建立了(le)一(yi)套全面的(de)基准,以证实氮活化的(de)真实性,并(bing)探(tan)讨·OH介导的(de)反(fan)应机理。技术(shu)经(jing)济(ji)分析凸显了(le)这(zhei)种(zhong)方法的(de)可行性和可持续经(jing)济(ji)价(jia)值(zhi)。
用(yong)于(yu)电(dian)催化氧还原和析氧反应的(de)“双(shuang)(shuang)面神”双(shuang)(shuang)原子催化剂
A Janus dual-atom catalyst for electrocatalytic oxygen reduction and evolution
DOI: 10.1038/s44160-024-00545-1
双(shuang)原(yuan)(yuan)(yuan)子(zi)(zi)催(cui)化剂具有(you)高活(huo)性和(he)高原(yuan)(yuan)(yuan)子(zi)(zi)利用率,在可(ke)持(chi)续能量转换和(he)存储技(ji)术(shu)方面展现出广(guang)阔前景。然(ran)而,合(he)理设计和(he)合(he)成(cheng)具有(you)结构均匀且灵(ling)活(huo)的(de)(de)活(huo)性位(wei)点(dian)的(de)(de)双(shuang)原(yuan)(yuan)(yuan)子(zi)(zi)催(cui)化剂仍是一(yi)项挑(tiao)战(zhan)。来自中国科技(ji)大学、清华大学和(he)宁波大学的(de)(de)研究(jiu)团队合(he)成(cheng)了一(yi)种具有(you)Fe-Co位(wei)点(dian)的(de)(de)碳基催(cui)化剂,其中Fe原(yuan)(yuan)(yuan)子(zi)(zi)和(he)Co原(yuan)(yuan)(yuan)子(zi)(zi)分别与N原(yuan)(yuan)(yuan)子(zi)(zi)和(he)O原(yuan)(yuan)(yuan)子(zi)(zi)配(pei)位(wei),并通过(guo)桥(qiao)接N原(yuan)(yuan)(yuan)子(zi)(zi)和(he)O原(yuan)(yuan)(yuan)子(zi)(zi)连接(FeCo–N3O3@C)。“双(shuang)面神”FeCo–N3O3@C四(si)元二聚体(ti)是一种稳定(ding)高效的双(shuang)功能催化(hua)剂:电(dian)催化(hua)氧还原反应半波电(dian)位为0.936 V;在(zai)10 mA cm−2下析氧反应的(de)电(dian)位为1.528 V。基于(yu)该(gai)催(cui)化(hua)剂组(zu)装的(de)Zn-空气电(dian)池(chi)性能优(you)于(yu)基准(zhun)Pt/C + RuO2空气阴极。一(yi)系列异位(wei)(wei)和原(yuan)位(wei)(wei)表(biao)征结合理论计算表(biao)明,这种催化剂的双(shuang)功能(neng)活性来(lai)源于Fe–N3单(dan)元和(he)Co–O3单元之间(jian)的(de)强耦(ou)合,这(zhei)种(zhong)作用改变了金属(shu)原(yuan)子(zi)的(de)d轨道能(neng)级,优(you)化了含氧(yang)中间(jian)体的(de)吸附-脱附,加快了氧(yang)还原(yuan)反应(ying)和析氧(yang)反应(ying)动力(li)学。这(zhei)些在原(yuan)子(zi)和电子(zi)水平上(shang)对(dui)这(zhei)种(zhong)双原(yuan)子(zi)催化剂机理的(de)深入阐释,将有助于设计对(dui)特定反应(ying)具有催化活性的(de)高效多功(gong)能(neng)催化剂。
合(he)理设计和(he)合(he)成(cheng)具有结构均(jun)匀且灵活的活性位点(dian)的双原(yuan)(yuan)子(zi)(zi)催化剂(ji)仍然具有挑战性。研究团队合(he)成(cheng)了一种“双面神”Fe-Co双金(jin)属催化剂(ji),其(qi)中Fe原(yuan)(yuan)子(zi)(zi)和(he)Co原(yuan)(yuan)子(zi)(zi)分别与N原(yuan)(yuan)子(zi)(zi)和(he)O原(yuan)(yuan)子(zi)(zi)配位,并通过桥接(jie)N原(yuan)(yuan)子(zi)(zi)和(he)O原(yuan)(yuan)子(zi)(zi)连接(jie)。
Clarifying the four core effects of high-entropy materials
DOI: 10.1038/s41570-024-00602-5
2004年(nian),第一篇(pian)关(guan)于(yu)高(gao)(gao)熵(shang)合(he)金的(de)论文(wen)(wen)发表,从(cong)(cong)此开创了一个新的(de)研(yan)究(jiu)领域(yu)——高(gao)(gao)熵(shang)材(cai)(cai)料(liao)。该领域(yu)的(de)研(yan)究(jiu)范围很快(kuai)从(cong)(cong)高(gao)(gao)熵(shang)合(he)金扩展到(dao)(dao)中熵(shang)合(he)金、陶(tao)瓷、聚合(he)物以及(ji)(ji)复合(he)材(cai)(cai)料(liao)。2006年(nian),高(gao)(gao)熵(shang)材(cai)(cai)料(liao)四(si)大核心效(xiao)(xiao)应(ying)(ying)被(bei)正式提出,包括高(gao)(gao)熵(shang)、严重晶格畸变(bian)、缓慢(man)扩散以及(ji)(ji)鸡(ji)尾(wei)酒效(xiao)(xiao)应(ying)(ying),这(zhei)(zhei)四(si)种效(xiao)(xiao)应(ying)(ying)常被(bei)用于(yu)描述(shu)和(he)解(jie)(jie)释(shi)与高(gao)(gao)熵(shang)材(cai)(cai)料(liao)有关(guan)的(de)各种奇(qi)特(te)(te)现象(xiang)背(bei)后(hou)的(de)机制。多年(nian)来,研(yan)究(jiu)人(ren)员对这(zhei)(zhei)四(si)种效(xiao)(xiao)应(ying)(ying)开展了严谨的(de)研(yan)究(jiu),其效(xiao)(xiao)度已得到(dao)(dao)证实(shi)。这(zhei)(zhei)篇(pian)观点文(wen)(wen)章探讨了高(gao)(gao)熵(shang)材(cai)(cai)料(liao)四(si)大核心效(xiao)(xiao)应(ying)(ying)的(de)基本原理(li)及(ji)(ji)特(te)(te)性(xing),并提出了更(geng)深入(ru)的(de)见解(jie)(jie),以加强(qiang)人(ren)们(men)对这(zhei)(zhei)些效(xiao)(xiao)应(ying)(ying)的(de)理(li)解(jie)(jie)。相信这(zhei)(zhei)些阐释(shi)会有助(zhu)于(yu)人(ren)们(men)理(li)解(jie)(jie)低(di)熵(shang)到(dao)(dao)高(gao)(gao)熵(shang)材(cai)(cai)料(liao),并在(zai)研(yan)究(jiu)材(cai)(cai)料(liao)新组成或投(tou)入(ru)实(shi)际应(ying)(ying)用时助(zhu)力材(cai)(cai)料(liao)设计。
这篇文章探讨了(le)(le)高熵合金(jin)的四(si)大核心效应,并(bing)提(ti)供了(le)(le)更(geng)深刻(ke)的见解。这些阐(chan)释(shi)有助于人们理解低熵材(cai)料(简单的二元或(huo)三(san)元合金(jin))到(dao)高熵材(cai)料(包含(han)5种或(huo)更(geng)多成分(fen)),支(zhi)持广泛的材(cai)料设计。
Three-dimensional saturated C(sp3)-rich bioisosteres for benzene
DOI: 10.1038/s41570-024-00623-0
苯是(shi)上市小分子药(yao)物(wu)中最常见(jian)的结(jie)构单元,但其在类(lei)药(yao)性方面存在缺陷,包括代谢不(bu)稳定和水溶性差等。为克(ke)服(fu)这(zhei)些局限,人(ren)们开展了(le)大量研究。药(yao)物(wu)化(hua)学(xue)领域最新的进展表明(ming),富含(han)C(sp3)的(de)(de)(de)生(sheng)(sheng)物(wu)电(dian)(dian)(dian)子(zi)(zi)(zi)等(deng)排体(ti)骨架(jia)的(de)(de)(de)理(li)化(hua)特(te)(te)性优于芳烃。过去二十年(nian)来,单取代(dai)苯(ben)和对位取代(dai)苯(ben)的(de)(de)(de)饱(bao)和生(sheng)(sheng)物(wu)电(dian)(dian)(dian)子(zi)(zi)(zi)等(deng)排体(ti)的(de)(de)(de)合成方法(fa)呈指数级增长。然而(er),由于环(huan)张(zhang)力和s特(te)(te)征杂化(hua)增加,目前(qian)对类似的(de)(de)(de)邻位取代(dai)和间(jian)位取代(dai)三(san)维生(sheng)(sheng)物(wu)电(dian)(dian)(dian)子(zi)(zi)(zi)等(deng)排体(ti)的(de)(de)(de)研究仍然较少(shao)。这(zhei)篇综述总结(jie)了(le)(le)这(zhei)类饱(bao)和基元的(de)(de)(de)新兴(xing)合成方法(fa),以及它们对邻位取代(dai)/间(jian)位取代(dai)/多取代(dai)苯(ben)环(huan)的(de)(de)(de)生(sheng)(sheng)物(wu)电(dian)(dian)(dian)子(zi)(zi)(zi)等(deng)排体(ti)应用的(de)(de)(de)影响(xiang)。文(wen)章(zhang)最后展望(wang)了(le)(le)下一(yi)代(dai)生(sheng)(sheng)物(wu)电(dian)(dian)(dian)子(zi)(zi)(zi)等(deng)排体(ti),包括那(nei)些位于全新化(hua)学空间(jian)的(de)(de)(de)生(sheng)(sheng)物(wu)电(dian)(dian)(dian)子(zi)(zi)(zi)等(deng)排体(ti)的(de)(de)(de)发展。
Electrospinning of nanofibres
DOI: 10.1038/s43586-023-00278-z
静电(dian)(dian)纺(fang)(fang)丝是一(yi)种(zhong)基于(yu)(yu)电(dian)(dian)流(liu)体(ti)动(dong)力学,将聚(ju)合(he)物(wu)溶(rong)液(ye)制成微(wei)纳材(cai)(cai)(cai)料(liao)的(de)(de)技术(shu)。在实验(yan)室内或工(gong)业生产中,通过(guo)物(wu)理(li)和(he)化学过(guo)程实现材(cai)(cai)(cai)料(liao)改(gai)性(xing)(xing)能生成多(duo)种(zhong)材(cai)(cai)(cai)料(liao)结构(gou),助力传统(tong)和(he)新(xin)兴(xing)(xing)应(ying)用(yong)。这(zhei)篇导论文章以(yi)静电(dian)(dian)纺(fang)(fang)丝技术(shu)为主题,涵盖了原(yuan)(yuan)理(li)、方(fang)法、设(she)备(bei)、材(cai)(cai)(cai)料(liao)、应(ying)用(yong)、可(ke)扩展(zhan)性(xing)(xing)以(yi)及优化策略。这(zhei)篇文章首(shou)先(xian)阐(chan)述了电(dian)(dian)纺(fang)(fang)的(de)(de)工(gong)作(zuo)原(yuan)(yuan)理(li),概述了实验(yan)室和(he)工(gong)业规模(mo)的(de)(de)电(dian)(dian)纺(fang)(fang)方(fang)法和(he)工(gong)艺参数,并讨论了新(xin)兴(xing)(xing)的(de)(de)设(she)备(bei)。文章还介绍了电(dian)(dian)纺(fang)(fang)纤维和(he)纤维集合(he)体(ti)组(zu)成、结构(gou)和(he)性(xing)(xing)质的(de)(de)精准调控方(fang)法。多(duo)样的(de)(de)特性(xing)(xing)使得电(dian)(dian)纺(fang)(fang)材(cai)(cai)(cai)料(liao)适用(yong)于(yu)(yu)环境、能源、医疗、纺(fang)(fang)织品、可(ke)穿戴设(she)备(bei)、农(nong)业和(he)先(xian)进材(cai)(cai)(cai)料(liao)等领(ling)域。文章最后探讨了当(dang)前电(dian)(dian)纺(fang)(fang)技术(shu)的(de)(de)制约因素,并展(zhan)望了该领(ling)域未来(lai)可(ke)能的(de)(de)发展(zhan)轨迹。
利用强电(dian)场控制聚合(he)物溶液(ye)、熔体或悬浮液(ye),可生产(chan)出超细纳米纤维(wei)。这(zhei)种电(dian)纺工艺使得纳米纤维(wei)的(de)性质可调(diao)。这(zhei)篇方法导(dao)论以(yi)静(jing)电(dian)纺丝(si)技术为主题(ti),探讨(tao)了其基本原理(li)、实验技术、表(biao)征,以(yi)及在生物医学(xue)、可穿(chuan)戴设备(bei)和环境净化中的(de)应用。
Near-infrared II fluorescence imaging
DOI:10.1038/s43586-024-00301-x
第二近(jin)红外(NIR-II)窗口的(de)(de)(de)(de)荧(ying)(ying)(ying)(ying)光(guang)成(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)像(xiang)(xiang)(xiang)具(ju)有光(guang)散射小、组织自(zi)发(fa)荧(ying)(ying)(ying)(ying)光(guang)低的(de)(de)(de)(de)优势,可(ke)(ke)实(shi)现(xian)高(gao)分(fen)辨率和(he)(he)高(gao)对比度的(de)(de)(de)(de)深层组织成(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)像(xiang)(xiang)(xiang)。NIR-II荧(ying)(ying)(ying)(ying)光(guang)成(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)像(xiang)(xiang)(xiang)使用的(de)(de)(de)(de)光(guang)致发(fa)光(guang)造影(ying)剂(ji)包括(kuo)碳纳(na)米(mi)管、量子点、稀土掺杂纳(na)米(mi)晶、金纳(na)米(mi)团簇、小分(fen)子及其聚集体(ti)(ti)、荧(ying)(ying)(ying)(ying)光(guang)蛋白(bai),这些物质均在1000–3000 nm范(fan)围发(fa)出荧(ying)(ying)(ying)(ying)光(guang)。将(jiang)这些荧(ying)(ying)(ying)(ying)光(guang)团注射到动(dong)(dong)物体(ti)(ti)内后(hou),通过专门(men)的(de)(de)(de)(de)探测器(qi)(qi)和(he)(he)光(guang)学仪(yi)器(qi)(qi)进行(xing)成(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)像(xiang)(xiang)(xiang),所得(de)图像(xiang)(xiang)(xiang)的(de)(de)(de)(de)对比度和(he)(he)分(fen)辨率远优于传(chuan)统的(de)(de)(de)(de)可(ke)(ke)见光(guang)和(he)(he)近(jin)红外荧(ying)(ying)(ying)(ying)光(guang)成(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)像(xiang)(xiang)(xiang)。这种强大的(de)(de)(de)(de)方法可(ke)(ke)实(shi)现(xian)血管结构(gou)与血流动(dong)(dong)力学动(dong)(dong)态(tai)成(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)像(xiang)(xiang)(xiang)、肿瘤分(fen)子成(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)像(xiang)(xiang)(xiang)和(he)(he)图像(xiang)(xiang)(xiang)引导手术(shu)(shu),以(yi)(yi)及深层结构(gou)(如胃(wei)肠(chang)系统)可(ke)(ke)视化。过去15年来,NIR-II荧(ying)(ying)(ying)(ying)光(guang)成(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)像(xiang)(xiang)(xiang)已经(jing)深刻改变了(le)生(sheng)物医学成(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)像(xiang)(xiang)(xiang),并且即(ji)将(jiang)在心血管病学、神(shen)经(jing)生(sheng)物学和(he)(he)胃(wei)肠(chang)病学领(ling)域做出贡献(xian)。这篇导论文章介绍了(le)NIR-II荧(ying)(ying)(ying)(ying)光(guang)成(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)像(xiang)(xiang)(xiang)的(de)(de)(de)(de)原理(li),总(zong)结了(le)最常用的(de)(de)(de)(de)荧(ying)(ying)(ying)(ying)光(guang)团,概述(shu)了(le)实(shi)施(shi)方法,并探讨(tao)(tao)了(le)具(ju)体(ti)(ti)的(de)(de)(de)(de)科(ke)学与临床(chuang)应(ying)用。此外,文章还(hai)讨(tao)(tao)论了(le)NIR-II荧(ying)(ying)(ying)(ying)光(guang)成(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)(cheng)像(xiang)(xiang)(xiang)的(de)(de)(de)(de)局限性,以(yi)(yi)及该技术(shu)(shu)未来在各个科(ke)学领(ling)域的(de)(de)(de)(de)机遇。
在第(di)二近红(hong)外(NIR-II)窗口内开展(zhan)荧(ying)光(guang)成像(xiang),可实现高(gao)分(fen)辨(bian)率和高(gao)对(dui)比度的(de)(de)深层(ceng)组(zu)织成像(xiang)。这篇导(dao)论(lun)文章(zhang)概述了NIR-II荧(ying)光(guang)成像(xiang)如何用于动物模型,探(tan)讨了常(chang)用的(de)(de)荧(ying)光(guang)团以及科学和临(lin)床应用中的(de)(de)实施(shi)方法。
