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第一作者(zhe)：贺红斌(bin)，任宇奇

通讯作者：李乃(nai)旭教授(shou)

通讯(xun)单位：东南大学(xue)

连续(xu)流光热催化CO₂还原技(ji)术通过结合(he)光能(neng)与热(re)能(neng)协同(tong)(tong)作用，为解决能(neng)源(yuan)与环境问题提供了创(chuang)新(xin)(xin)路径。本文深入综(zong)述了该(gai)技(ji)术在(zai)材料设计(ji)、光热(re)协同(tong)(tong)机制以及反应器创(chuang)新(xin)(xin)方面的最(zui)新(xin)(xin)进展，并着重(zhong)强调(diao)了连续流系统(tong)对光热(re)催化CO₂还(hai)原性能的(de)提升作用(yong)。首先，从光(guang)热(re)材料的(de)微(wei)观结构(gou)调控出发，阐明了光(guang)吸收、热(re)能转换和(he)载流子分离效率之间的(de)内在(zai)联系，并强调了界(jie)面工(gong)程(cheng)对(dui)优(you)化光(guang)热(re)协同(tong)效应(ying)的(de)重(zhong)要(yao)性。其次，深入(ru)探讨了连(lian)续(xu)流反应(ying)器(qi)在(zai)强化传(chuan)质传(chuan)热(re)、抑制催化剂失活以及实(shi)现反应(ying)条件精准(zhun)调控方(fang)面的(de)优(you)势(shi)，并分析了不同(tong)反应(ying)器(qi)构(gou)型(xing)对(dui)CO₂还原路径和(he)产(chan)物选择性的影响。最后，展望(wang)了(le)该技(ji)术(shu)在构(gou)建(jian)高(gao)效碳(tan)循环(huan)和可再(zai)生能源存储系统中的应用前景(jing)，并指出了(le)未(wei)来研究(jiu)的重点方向，包括开发智能化(hua)催化(hua)剂、构(gou)建(jian)多能场耦合(he)系统以(yi)及深入理解(jie)多相界面传质(zhi)-反(fan)应耦(ou)合机(ji)制。本综述旨在为连续流光(guang)热催(cui)化(hua)CO2还原技(ji)术的进一步发展(zhan)提供理(li)论指(zhi)导和实践参考，并(bing)推动其在CO2资源化(hua)利(li)用(yong)领域的工(gong)业化(hua)应用(yong)。

1. 材料(liao)设(she)计：系统综述了微观(guan)结构工(gong)(gong)程如何优化(hua)光(guang)热(re)材料(liao)中(zhong)的界面耦合(he)动力学，从而增强光(guang)吸(xi)收(shou)、热(re)转换和电荷载流子分离效(xiao)率。强调了界面工(gong)(gong)程在优化(hua)光(guang)热(re)协同效(xiao)应中(zhong)的关(guan)键作(zuo)用。

2. 反应(ying)(ying)机(ji)理：分析(xi)了连续流反应(ying)(ying)器(qi)在强化传质/传(chuan)热、减缓催化(hua)剂失活(huo)以及实(shi)现精确反应控(kong)制(zhi)方面的(de)优势。评(ping)估了反应器构(gou)型对(dui)CO₂还原(yuan)途(tu)径(jing)和产物选择性的影响。

3. 系统工程(cheng)：提出(chu)采(cai)用多尺度建模与多孔介质集成技(ji)术，以(yi)优化(hua)催(cui)化(hua)剂(ji)机械稳定性和微(wei)流场分布，解决能量耗散(san)与传质之间的平衡问题。

4. 技术应用：综述了该技术在(zai)高效碳循(xun)环(huan)和可再生能(neng)源存储(chu)系统中的潜在(zai)应用。明确了未来(lai)研究重点(dian)，包括智能(neng)催化材料(liao)开发(fa)与多(duo)物理场(chang)耦(ou)合系统设计。

图(tu)1. (a)光催(cui)化CO₂还原；(b)热辅助(zhu)光(guang)催化CO₂还原；(c)热电子和表面黑(hei)金等离子体(ti)共振协同(tong)促进光催化CO₂还原；(d)通(tong)过局部极化电场促进光催化CO₂还原；(e)光(guang)热催化CO₂还原。

图2. (a)利用(yong)热电偶监测液固催化(hua)系统的温(wen)度；(b)通过热(re)(re)电偶和红外热(re)(re)成像检(jian)测气固催化系统的(de)温度；(c)通过热电偶和红外热成像检测气(qi)固催化系统的温度。

图3. 光热催化CO₂还(hai)原(yuan)反应途径(jing)。

图4. (a)通过H₂退火获得具有精确工程(cheng)表面化(hua)学(xue)态的(de)光催化(hua)剂(ji)；(b)使用阴离子(zi)盐诱导贵(gui)金(jin)属原子(zi)/团簇(cu)的锚定，延长负载(zai)催化剂系统中光生电(dian)荷的寿命；(c)通过异质结纳米片阵列(lie)催化(hua)剂(ji)加速光生(sheng)载(zai)流子的空间分离并抑制复合(he)；(d)等离子体共振(zhen)工程对(dui)CO₂还原过(guo)程中多电子转移(yi)过(guo)程的调控；(e)通过精确设计MOF配体和金属簇实现(xian)可定(ding)制的(de)光吸(xi)收调控；(f)通过(guo)金属活(huo)性位(wei)点的保护性构筑设计，增(zeng)强光吸收，同时尽量减少(shao)热损(sun)失(shi)；(g)窄带隙材料结构(gou)稳定性优化，有效利用其固有的高光吸收系数和(he)载(zai)流子迁(qian)移率。

图5. (a)通过构建具(ju)有Lewis酸(suan)碱配对位点(dian)的金属氧化物活性位点(dian)催(cui)化剂，促进热(re)催(cui)化CO₂还原；(b)通过共浸渍方法制造金属沸(fei)石催(cui)(cui)化(hua)剂，促进热催(cui)(cui)化(hua)CO₂还(hai)原(yuan)；(c)通过构建支持单原子(zi)催化剂促进热催化CO₂还原；(d)通过设(she)计的多组分支持-多(duo)组分单(dan)原子催化(hua)剂系统促进热催化(hua)CO₂还原；(e)通过建立金(jin)属-硫化(hua)物界面构型促进(jin)热催(cui)化(hua)CO₂还原(yuan)。

图6. (a)通过核壳结(jie)构提高光热转换效率，促进光热催化(hua)CO₂还原(yuan)；(b)通(tong)过(guo)优化核-壳结构中(zhong)的界面环境(jing)来(lai)提高产品选择性；(c)通过(guo)改进核壳(qiao)催(cui)化(hua)剂的(de)合成方案促(cu)进光热CO₂还(hai)原；(d)通(tong)过(guo)异质结(jie)界面工程促进光热催化CO₂还原(yuan)；(e)通过精(jing)确调整(zheng)多(duo)组分催化剂比例来(lai)提高光热催化性(xing)能(neng)；(f)通过选择有利的支撑材(cai)料(liao)促进催化剂制(zhi)造工(gong)艺；(g)通过缺(que)陷工(gong)程策略促进CO₂吸附/活(huo)化位点；(h)通过(guo)表面改性技术提高光(guang)吸收能力。

图7. 实验室规(gui)模连续流反应器 (a)微反应器工作原(yuan)理示意图；(b)多(duo)点进气的连续流反应(ying)器；(c)管式反应器(qi)；(d) 3D打印反应器；(e)平板反应器；(f)膜反(fan)应器。

图8. 工业化(hua)规模连续流(liu)反应器(qi) (a)塔式反应器(qi)；(b)平板反应器；(c)管式反应器(qi)。

图9. (a)通过(guo)精确调节反(fan)应物质流(liu)场参(can)数(shu)促进传(chuan)质；(b)通过周(zhou)期(qi)性气泡液柱结构(gou)促(cu)进传质；(c)利用疏水-亲水突变界面(mian)促进传质；(d)通过构造超薄隔热和吸(xi)热层(ceng)来促(cu)进传热；(e)通过工程反应系统设(she)计促进热传递；(f)通(tong)过智能全自动反应(ying)系(xi)统设计促进传热(re)；(g)采(cai)用混(hun)合催化剂设计促(cu)进质量和热量的传递；(h)利用LSPR效应促(cu)进质量(liang)和热量(liang)传递；(i)通过(guo)功(gong)能化催(cui)化剂(ji)表面工程促进质量和(he)热量的传(chuan)递。

图(tu)10. (a)多孔陶瓷载(zai)体；(b)碳基材料(liao)载(zai)体；(c)金属氧化物载体；(d)新兴的载(zai)体；(e)化(hua)学键(jian)合(he)固定(ding)（原子层沉(chen)积）；(f)通(tong)过柔性锚固进行固定(ding)；(g)通过物(wu)理负载进(jin)行固定；(h) 3D打印技术固定。

图11. (a)抑制催化(hua)剂的焦(jiao)化(hua)和(he)烧(shao)结；(b)抑制催化剂(ji)中毒；(c)通过(guo)催(cui)化(hua)剂(ji)自愈实现(xian)连续流系统的长(zhang)期稳(wen)定运行；(d)通过催化(hua)剂和(he)反应器系(xi)(xi)统的(de)协同设计，实现连续流系(xi)(xi)统的(de)长期稳定运行。

图(tu)12. (a)抑制催化剂的积碳和烧结；(b)防止(zhi)催化剂中(zhong)毒(du)；(c)通过催化剂自愈，实现连续流系统的长期稳(wen)定(ding)运行；(d)通过催化剂和反应器构型的协同(tong)设计，确保连续流系统的持续平稳(wen)运行。

贺红斌，现(xian)为东南(nan)大(da)学化学化工学院博士(shi)研究生，研究方向为连(lian)续流(liu)非(fei)均(jun)相催化CO₂资源化转化与利用。在ACS Catalysis, Small., Chemical Engineering Journal, Journal of Colloid and Interface Science.等SCI收录(lu)刊物上发表研究(jiu)论文(wen)16篇，申请(qing)/授权国家专(zhuan)利9项。曾获(huo)宝钢优秀(xiu)学(xue)(xue)生(sheng)奖(jiang)(jiang)、研(yan)究生(sheng)国家奖(jiang)(jiang)学(xue)(xue)金等(deng)荣誉(yu)，在第九届(jie)中国研(yan)究生(sheng)能(neng)源装备创新设(she)计大赛等(deng)学(xue)(xue)科竞(jing)赛中以(yi)第一(yi)完成人(ren)获(huo)得国家级奖(jiang)(jiang)励5项。

任宇奇，现(xian)为(wei)东(dong)南大学化(hua)学化(hua)工学院(yuan)博士研究生(sheng)，研究方(fang)向为(wei)CO₂资源(yuan)化转化与利用(yong)。以第一作(zuo)者(zhe)及共同第一作(zuo)者(zhe)身份在Nature Communications, Angewandte Chemie International Edition，ACS Nano，ACS Catalysis. 等重(zhong)要的SCI收(shou)录刊物上发表研究论文11篇(pian)。主持2025年度东(dong)南大学博士(shi)研究生创新能(neng)力提升计(ji)划，并成(cheng)功入选首(shou)届中国科协青年人才托举工程博士(shi)生专项计(ji)划（中国能(neng)源研究会）。

李乃旭教授(shou)，现为(wei)东(dong)南大学(xue)化学(xue)化工学(xue)院博/硕导(dao)。2003年~2014年于东南大学(xue)分别(bie)完(wan)成本(ben)科、硕士(shi)和博士(shi)的(de)学(xue)习和研(yan)究阶段；期间2011年~2013年在国家留学基金委的支(zhi)持下(xia)，于美国佐(zuo)治亚理工学院进行联合培养，导师为Younan Xia 和 Krista Walton教授。入选江苏省(sheng)“333高(gao)层(ceng)次(ci)人(ren)才(cai)(cai)培养工程”中青年学术技术带头人(ren)、唐仲(zhong)英基金会“仲(zhong)英青年学者(zhe)”、江苏省(sheng)“双创(chuang)计(ji)划”科(ke)技副总项目(mu)、南京高(gao)层(ceng)次(ci)创(chuang)业人(ren)才(cai)(cai)引(yin)进计(ji)划。主持国(guo)家自然科(ke)学基金、江苏省(sheng)教(jiao)改项目(mu)/江苏省自然科学基金、企业横向(xiang)等项目。以第一或通讯作者(zhe)在Nature Communications, JACS, Angewandte Chemie International Edition, ACS Nano, ACS Catalysis, Science Bulletin, Advanced Functional Materials, Nano Energy, AIChE Journal. 等学术期刊(kan)发表研究论文100余(yu)篇(pian)；申(shen)请国家发明专(zhuan)利69件，授权40件(jian)。

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