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第一作者：陈元正

通讯(xun)作者：陈元正副教授、唐(tang)永亮副(fu)教授、 Seok Ki Kim教授(shou)，李昊教授(shou)。

通讯单(dan)位：西南交通大学(xue)、韩国亚(ya)洲大学(xue)、日本东北大学

论文(wen)DOI：10.1021/acscatal.5c02415

本文围绕甲(jia)烷热(re)裂解(jie)熔融法(fa)，深(shen)入阐述了熔融催(cui)化甲(jia)烷裂解(jie)技术优势、熔融催(cui)化剂设计(ji)困境、熔融介质组分与(yu)裂解(jie)产(chan)物关联等，重(zhong)点探(tan)讨了如何利用(yong)AI数据驱动方法(fa)加速(su)熔融介(jie)质催(cui)化剂的发现进程，提出了多种(zhong)融合AI技术(shu)的数(shu)据驱动设计策(ce)略如：（1）描(miao)述符驱动设计(ji)；（2）生成(cheng)模式驱动设计；（3）主(zhu)动(dong)学习驱(qu)动(dong)设(she)计。分析了这些不同数据(ju)驱(qu)动(dong)策略(lve)在开发高性能甲烷(wan)裂解多(duo)元熔融催(cui)化(hua)剂的(de)潜力及其(qi)面对的(de)关键挑(tiao)战(zhan)；结合机(ji)器学习、深度学习和前(qian)沿AI技术(shu)，给出了相应解(jie)决(jue)措(cuo)施与(yu)方法如(ru)：I, 发展基(ji)于(yu)机(ji)器学习的(de)熔融(rong)催化模(mo)型；ii, 开发(fa)自驱动(dong)数据采(cai)集平(ping)台；iii，推进多尺(chi)度(du)熔融态模(mo)拟技术和机器学习力场方法等。

甲烷热(re)裂解(jie)是一(yi)(yi)种吸热(re)分解(jie)还原反应(ying)，可在特定(ding)温(wen)(wen)度、压力和(he)(he)催(cui)化(hua)剂(ji)(ji)条件下(xia)实(shi)现(xian)氢能(neng)源转(zhuan)化(hua)和(he)(he)高(gao)质(zhi)量(liang)碳(tan)制备，被视为是实(shi)现(xian)天然气(qi)制氢脱碳(tan)最有(you)效途径(jing)(jing)。然而，传统(tong)(tong)热(re)裂解(jie)技术（如依靠高(gao)温(wen)(wen)或(huo)(huo)(huo)高(gao)压等手段）实(shi)现(xian)甲烷完全转(zhuan)化(hua)或(huo)(huo)(huo)解(jie)离往往需要极高(gao)温(wen)(wen)度或(huo)(huo)(huo)特定(ding)范围压力，其热(re)裂解(jie)反应(ying)路径(jing)(jing)较复杂、分支副产物较多；另一(yi)(yi)方面，传统(tong)(tong)固态(tai)催(cui)化(hua)剂(ji)(ji)裂解(jie)甲烷虽(sui)能(neng)降低能(neng)耗(hao)，但却面临(lin)碳(tan)沉积导致(zhi)的催(cui)化(hua)剂(ji)(ji)失活难题(ti)；这些缺陷极大(da)阻碍了甲烷热(re)裂解(jie)工业化(hua)进程。近年来，“熔融裂解法”通过引入熔融介质(zhi)（金属/盐/合金）构建(jian)液(ye)态反(fan)应界面，实(shi)(shi)现(xian)碳产(chan)物(wu)动态分离与高(gao)(gao)(gao)效传热，可有(you)效避免(mian)固(gu)体(ti)催(cui)化剂(ji)积炭失活问(wen)题。这种方法不(bu)但具(ju)有(you)催(cui)化效率(lv)高(gao)(gao)(gao)、产(chan)物(wu)易分离等(deng)优点，而(er)(er)且还可易获得高(gao)(gao)(gao)价值碳材料(liao)（如石(shi)墨烯(xi)，金刚石(shi)），尤其(qi)多(duo)组(zu)(zu)(zu)分熔融催(cui)化介(jie)质(zhi)体(ti)系有(you)望在中(zhong)低温(wen)条件下实(shi)(shi)现(xian)甲烷高(gao)(gao)(gao)效热裂解反(fan)应，为推进甲烷热裂解朝向工业化发展提供了新的(de)契机。然(ran)而(er)(er)，依旧面临(lin)着(zhe)巨大挑战(zhan)，因熔融介(jie)质(zhi)中(zhong)组(zu)(zu)(zu)合元(yuan)素选择的(de)复杂性、熔融态下原子无(wu)序性，传统实(shi)(shi)验与理论设计的(de)局限性，为多(duo)组(zu)(zu)(zu)分熔融催(cui)化剂(ji)的(de)设计构筑了重(zhong)大障碍。随着(zhe)人工智能(neng)（AI）与数据技术的(de)发展，数据驱动(dong)策略为突破传统"实验-理论"研(yan)究范式提供了新(xin)思(si)路。

1. 提出了描述(shu)符引导设计(ji)策(ce)略：采用(yong)描述(shu)符引导的催(cui)化(hua)剂设计(ji)策(ce)略以(yi)构(gou)建(jian)结构(gou)-活(huo)性关系，需(xu)全面捕捉熔融(rong)体系中的动态行为(wei)与(yu)甲(jia)烷裂解多(duo)环境效应，结合敏感性分析(xi)和领域知识的多(duo)参数优化框(kuang)架，通过(guo)量化物理(li)特性建立熔融(rong)催化剂设计(ji)的新范式，以平衡(heng)预测精度(du)与(yu)可解释性。

2. 提出生成模式设(she)计(ji)方案：生成模式可通过从数(shu)据集(ji)中学(xue)习元素组成规律，探索甲烷热解用熔融催化剂的成分设(she)计(ji)准则。方案包括几(ji)个关键(jian)步骤：外变量训练(lian)、主(zhu)动/迁移学(xue)习，以及结合DFT验证的(de)(de)闭环框架，以开发适(shi)应特定反应条件(jian)的(de)(de)自适(shi)应催化剂生成模(mo)型(xing)。

3. 提出(chu)主动学习引导的(de)(de)(de)设计(ji)框(kuang)架(jia)：主动学习通过迭代优化预(yu)测模型，克(ke)服(fu)了甲烷热解熔(rong)融催化剂设计(ji)中的(de)(de)(de)数(shu)据(ju)稀缺问(wen)题，可实(shi)现了对(dui)广阔成(cheng)分空间的(de)(de)(de)探索(suo)与已知(zhi)高性能区域的(de)(de)(de)开发之间的(de)(de)(de)平衡。构造了一种闭环框(kuang)架(jia)，整合生成(cheng)式成(cheng)分设计(ji)、基于物理的(de)(de)(de)验(yan)证（AIMD/DFT）和(he)实验反馈等环(huan)节，通过不断迭代实现甲烷(wan)热解熔融催化剂的(de)有效设计。

图1. (A) 单(dan)颗粒固体(ti)催化剂(ji)在甲烷(wan)热解过程(cheng)(cheng)中(zhong)的(de)失活机理和甲烷(wan)裂(lie)解催化剂(ji)体(ti)系从固体(ti)到多元(yuan)熔融介质转(zhuan)变的(de)发展过程(cheng)(cheng)示(shi)意图；(B) 采用熔融气泡(pao)催(cui)(cui)化甲烷热(re)裂解装置及其微观催(cui)(cui)化因素；(C) 熔(rong)融介质组(zu)分的广阔元素组(zu)合空间(jian)及其多元混(hun)合潜力；(D) 数据驱动方法(fa)的概(gai)念图

图 2. (A)描述符引导设(she)计(ji)的可视化(hua)(hua)展示;(B)熔融介质(zhi)催化(hua)(hua)甲烷(wan)热解过(guo)程(cheng)的AIMD/DFT模拟;(C)基于生(sheng)成对抗(kang)网络(luo)(GAN)的简化(hua)(hua)生(sheng)成模式流程(cheng)图；(D)基于多重过(guo)滤器筛选(xuan)条件的元素搜索空间图。

图(tu) 3. 甲烷热裂解多元熔融催化剂设计闭环主动学(xue)习(xi)框架，含有数据库(ku)、机(ji)器学(xue)习(xi)模型、AIMD热力学模拟、DFT计算和实验反馈等关键(jian)步骤，每个步骤涉及多种特征量、性(xing)能指标、数据模型(xing)和学习方法。 

图(tu) 4. （A）面向工业(ye)化(hua)的数据驱动甲烷热解技术路(lu)线图;（B）催化(hua)剂设计与甲烷热解测(ce)试(shi)的自主数据驱动平台(tai)架(jia)构。

针对甲(jia)烷热裂解多(duo)元(yuan)熔融介质中(zhong)元(yuan)素组合(he)的(de)复杂性、原子无序(xu)性、高昂(ang)的(de)实验(yan)试错成本，以(yi)及密度泛函理论（DFT）在(zai)熔融(rong)体系模拟(ni)中的(de)局限(xian)性，为多元(yuan)熔融(rong)催化剂的(de)设计带来了巨大挑战(zhan)。本文(wen)阐述了数据驱(qu)动策略可提(ti)供(gong)超越(yue)传统实验/理论方法提供了解决方案。重点探讨了描述符(fu)驱(qu)动设计、生成模式驱(qu)动设计、主动学习(xi)驱(qu)动设计这三(san)种(zhong)数据(ju)驱(qu)动方(fang)法如何加速熔融介质催化(hua)剂的(de)发现；讨论(lun)了这些(xie)数据(ju)驱(qu)动策略在设(she)计(ji)多元熔融元素空(kong)间(jian)探索方(fang)面的(de)潜(qian)力与(yu)挑(tiao)战，结合机(ji)器学习、深度(du)学习和前沿(yan)AI技术，给出了相应解决措施(shi)与展望。

陈(chen)元正：2014年博(bo)(bo)士毕业于吉林大学(xue)物理学(xue)院(yuan)，博(bo)(bo)士师从马琰铭院(yuan)士，2014年(nian)7月加(jia)入(ru)西(xi)南交通(tong)大学(xue)，入(ru)选西(xi)南交通(tong)大学(xue)雏鹰(ying)人才(cai)计(ji)划(hua)A类，随后分(fen)别在北京计算科(ke)学研究中心林海青院(yuan)士(shi)(shi)、美国(guo)加州(zhou)(zhou)州(zhou)(zhou)立大(da)学北岭校区苗茂生(sheng)教授(shou)、和新加坡国(guo)立大(da)学冯元(yuan)平教授(shou)课题组从(cong)事博士(shi)(shi)后或访(fang)问研究工作(zuo)。现为(wei)西南交通大(da)学物理科(ke)学与技术(shu)学院(yuan)副教授(shou)（特聘研究员(yuan)）,主要围绕在功(gong)能(neng)材料与器件设(she)计等领域开展科学研究，擅(shan)长人(ren)工智能(neng)数(shu)据驱动功(gong)能(neng)材料结构逆向设(she)计和微纳(na)功(gong)能(neng)器件开发，目前已(yi)在Nat. Comm., ACS Nano, Adv. Funct. Mater., Adv. Sci., Nano Energy, Nano Lett. 等国(guo)际权威学术期刊上发表60余(yu)篇论文，被(bei)引用3500 余(yu)次(ci)，H指(zhi)数因(yin)子35；担(dan)任四(si)川(chuan)省(sheng)物理学会(hui)会(hui)员和中国化学会(hui)会(hui)员；主持国家自然科学基(ji)金(jin)、中央引导专项(xiang)基(ji)金(jin)、博(bo)士后科学基(ji)金(jin)，四(si)川(chuan)省(sheng)科技厅等项(xiang)目10 余项。

文献详情：

Data-Driven Strategies for Designing Multicomponent Molten Catalysts to Accelerate the Industrialization of Methane Pyrolysis 

Yuanzheng Chen*，Xuxuan Huang，Yangdong He，Qian Liu，Junmei Du，Wei Yang，Wenhan Wang，Di Zhang，Xue Jia，Hongyan Wang，Yongliang Tang*，Qingkai Yu，Seok Ki Kim*，Hao Li* 

ACS Catal. 2025

//doi.org/10.1021/acscatal.5c02415

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